讨袁护国军出征前夕，领导核心留下誓师纪念照：第一军秘书长李曰垓，第二军军长李烈钧，护国军总司令蔡锷，总参议殷成瓛，总参谋长罗佩金
自1908年起，革命党人改变策略，将重点发动群众和江湖会党起义转向争取军队，特别是争取由于废除科举而投身新军、成为新军有生力量的青年知识分子，并策动有革命倾向的中下级军官。1910年末，滇督委李曰垓为省第三中学监督，次年赴蒙自筹办省立第三模范中学。李曰垓即以蒙自为基地，秘密策划组织民间武装力量，并将工作深入到军政基层，尤其是清军内部，以鼓动反对清政府。在那里，他与临安（今建水）驻军首领同盟会员赵又新和士绅朱朝瑛等交往。
1911年10月，武昌起义的消息传到云南，革命党人十分振奋，决心起义响应。新军第19镇37协协统蔡锷任总指挥，在旧历九月初九重阳节（新历10月30日）发动起义，史称“重九起义”。次日，占领昆明。
滇南起义与之响应，李曰垓与朱朝瑛、75标教官赵又新等人11月1日在临安以赵又新所在75标官兵为基础，发动有觉悟的军政人员，于当晚策动了临安起义，树起反清旗帜，12日晨占领临安。后革命军击败蒙自关道龚心湛的反扑，16日蔡锷派遣罗佩金率增援部队从省城昆明赶到蒙自，会合朱朝瑛、赵复祥、李曰垓，申擏开导民众，肃匪患，迤南各地民众武装群起反正，局势遂定，滇南光复。
云南光复，在全国以省而言仅在湖北、湖南、陕西、山西之后第5个起义的省份，在西南地区则为首义。云南全省很快被革命党人控制。11月3日，云南军政府成立，举蔡锷为都督，李根源为军政部长，李曰垓任军政部次长，与部长李根源共同主管一省之行政。1912年5月，李曰垓改任民政司司长。
辛亥革命成立的民国前期，军阀割据内乱频仍，帝国主义疯狂掠食中国，可谓内外交困、积贫积弱，但民国政府仍极力维护对西藏的主权管辖。1912年，民国政府成立即宣布“合满汉蒙回藏诸地为一国，是谓领土之统一”。《中华民国临时约法》规定：“中华民国领土为二十二行政省内外蒙古西藏青海。”在国务院下设“蒙藏事务局”管理西藏事务。恢复达赖、班禅封号表明中华民国中央政府对西藏的地方主权关系。
袁世凯经国会选举为中华民国总统，袁就职后坚持一个强有力的中央政府，断绝了一些革命党人分省独立的企图，并积极与列国交涉，保全了中国对西藏和蒙古的主权。并拟派西藏宣慰使，征求各省推荐人选。对此，云南都督蔡锷、民政长罗佩金联电向中央推荐李曰垓：“北京大总统国务院钧鉴：午密五月巧号敬电，敬悉派员入藏宣慰关系边局甚锯，允宜慎选其人，兹查有现任滇南观察使李曰垓，学识闳通，经验尤富，自光复以来历任军政部次长、民政司长等职，处常临变悉协机宜，堪以胜任宣慰使之职，请查核任命”，“并由中央电知达赖”。中央政府照准任命李曰垓奉命任命西藏宣慰使，但因宣慰经费及其他事而无法未曾履任。
这时，蔡锷离滇调京任陆军部编译副总裁、参政、全国经界局督办等职，推荐唐继尧由黔调任云南军都督，李曰垓兼任司法司司长。
云南军府成员多为1904年前后选派日本学习军事、师范、政治、实业的云南高等学堂学生和像李曰垓这样的学者，他们努力采取一系列完善体制措施，表明真正实行共和制的宗旨和决心，使滇省在推行共和规制方面处于各光复省前列。
1914年5月中央政府颁布的《省官制》，改各省民政长为巡按使，民政长公署改称巡按使署。唐继尧怀疑李曰垓为蔡锷留滇心腹，为巩固自己的势力，借《省官制》调整重要人员任职，李曰垓改任云南垦务总办。
1919年，李曰垓作为孙中山领导的广州军政府代表，与北洋政府议和，由于段祺瑞作梗，协商未成。1923年孙中山在广东组织大元帅府，李曰垓任大元帅府驻香港代表，负责联络各地方实力派，支持孙中山领导的北伐。
